Résumé - Stabilité de phase et transformations dans les perovskites halogénures de plomb à partir des champs de force de l'apprentissage automatique

Stabilité de phase et transformations dans les perovskites halogénures de plomb à partir des champs de force de l'apprentissage automatique

2025-07-10 17:07:31

{"Xia Liang","Johan Klarbring","Aron Walsh"}

{cond-mat.mtrl-sci}

Cette étude de recherche examine la stabilité de phase et les transformations dans les pérovskites mixtes halogénures de plomb à l'aide de champs de forces d'apprentissage automatique et de simulations de dynamique moléculaire. L'étude se concentre sur trois systèmes pérovskites prototypes : CsPbX3, MAPbX3 et FAPbX3. Les chercheurs ont utilisé la collecte de données en vol et un potentiel de réseau de passage de messages équivariant pour effectuer des simulations de dynamique moléculaire à grande échelle. Les résultats révèlent que les cations du site A modulent fortement les modes de glissement et les voies de phase. Le cation MA+ "interdit" efficacement la transition β-γ dans MAPbX3 en nécessitant de vastes réarrangements moléculaires et une rotation de cristal, tandis que la phase à basse température dans FAPbX3 est prédite comme étant mieux représentée par une phase cubique Im3̄ (a+a+a+). De petites modifications de la composition et de l'arrangement des halogénures altèrent les corrélations de glissement octaédrique, et les domaines segregés peuvent favoriser des modes de glissement anormaux qui entravent les transformations de phase uniformes. Ces résultats mettent en lumière l'interaction multi-échelle entre l'environnement des cations et la distribution des halogénures, offrant une base rationnelle pour ajuster les architectures des pérovskites en vue d'une meilleure stabilité de phase. La recherche utilise des champs de forces d'apprentissage automatique pour modéliser les interactions complexes entre les atomes dans les structures pérovskites. Les champs de forces sont entraînés à l'aide de données provenant de calculs de théorie des fonctionnelles de la densité, ce qui permet des prédictions précises de la stabilité de phase et des transformations dans les pérovskites. Les simulations révèlent que les cations du site A jouent un rôle crucial dans la détermination de la stabilité de phase et des transformations des pérovskites. Par exemple, le cation MA+ dans MAPbX3 nécessite de vastes réarrangements moléculaires et une rotation de cristal pour subir la transition β-γ, rendant la transition difficile à réaliser. En revanche, le cation FA+ dans FAPbX3 permet une transition plus simple. La recherche enquête également sur l'effet de la composition et de l'arrangement des halogénures sur la stabilité de phase et les transformations des pérovskites. Les simulations révèlent que de petites modifications de la composition et de l'arrangement des halogénures peuvent altérer considérablement les corrélations de glissement octaédrique, ce qui à son tour affecte la stabilité de phase et les transformations. Par exemple, un mélange d'iode et de brome dans MAPbX3 peut conduire à la formation d'une phase à basse température qui n'est pas stable à des températures plus élevées. La recherche met en lumière l'importance de comprendre l'interplay complexe entre l'environnement des cations et la distribution des halogénures dans les pérovskites. En ajustant la composition et la structure des pérovskites, il est possible de concevoir des matériaux avec une meilleure stabilité de phase et des performances améliorées. Cette recherche fournit un cadre précieux pour la conception et l'optimisation des matériaux pérovskites pour diverses applications, telles que les cellules solaires et les diodes émettrices lumineuses.