Resumen - Estabilidad de Fase y Transformaciones en Perovskitas Mixtas de Haluros de Plomo desde Campos de Fuerza de Aprendizaje Automático

Estabilidad de Fase y Transformaciones en Perovskitas Mixtas de Haluros de Plomo desde Campos de Fuerza de Aprendizaje Automático

2025-07-10 17:07:31

{"Xia Liang","Johan Klarbring","Aron Walsh"}

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Este documento de investigación investiga la estabilidad de fase y las transformaciones en perovskitas de halogenuros de plomo utilizando campos de fuerza de aprendizaje automático y simulaciones de dinámica molecular. El estudio se centra en tres sistemas perovskitas prototípicos: CsPbX3, MAPbX3 y FAPbX3. Los investigadores emplearon la recopilación de datos sobre la marcha y un potencial de red neuronal de paso de mensajes equivalente para realizar simulaciones de dinámica molecular a gran escala. Los resultados revelan que los cationes del sitio A modulan fuertemente los modos de inclinación y las vías de fase. MA+ "prohíbe" efectivamente la transición β-a-γ en MAPbX3 requiriendo una gran rearranjos moleculares y rotación cristalina, mientras que la fase a baja temperatura en FAPbX3 se predice que se representa mejor como una fase cúbica Im3̄ (a+a+a+). Pequeños cambios en la composición y disposición de los halógenos alteran las correlaciones de inclinación octaédrica y las áreas segregadas pueden fomentar modos de inclinación anómala que dificultan las transformaciones de fase uniformes. Estos resultados resaltan el interacción multi-escalera entre el entorno catiónico y la distribución de los halógenos, ofreciendo una base racional para ajustar la arquitectura de las perovskitas hacia una mayor estabilidad de fase. La investigación emplea campos de fuerza de aprendizaje automático para modelar las interacciones complejas entre los átomos en las estructuras perovskitas. Los campos de fuerza se entrenan utilizando datos de cálculos de teoría de función de densidad, lo que permite predicciones precisas de la estabilidad de fase y las transformaciones en las perovskitas. Las simulaciones revelan que los cationes del sitio A juegan un papel crucial en determinar la estabilidad de fase y las transformaciones de las perovskitas. Por ejemplo, el catión MA+ en MAPbX3 requiere una gran rearranjos moleculares y rotación cristalina para undergoing la transición β-a-γ, lo que dificulta que la transición ocurra. Por el contrario, el catión FA+ en FAPbX3 permite una transición más sencilla. La investigación también investiga el efecto de la composición y disposición de los halógenos en la estabilidad de fase y las transformaciones de las perovskitas. Las simulaciones revelan que pequeños cambios en la composición y disposición de los halógenos pueden alterar significativamente las correlaciones de inclinación octaédrica, lo que a su vez afecta la estabilidad de fase y las transformaciones. Por ejemplo, una mezcla de yodo y bromo en MAPbX3 puede llevar a la formación de una fase a baja temperatura que no es estable a temperaturas más altas. La investigación resalta la importancia de entender el complejo interplay entre el entorno catiónico y la distribución de los halógenos en las perovskitas. Al ajustar la composición y estructura de las perovskitas, es posible ingeniar materiales con mejor estabilidad de fase y rendimiento. Esta investigación proporciona un marco valioso para diseñar y optimizar materiales perovskitas para diversas aplicaciones, como las celdas solares y los diodos emisor de luz.