Zusammenfassung - Phasenstabilität und Transformationsvorgänge in Blei-Mischhalogen-Peroxid-Kristallen aus maschinellen Kraftfeldern

Phasenstabilität und Transformationsvorgänge in Blei-Mischhalogen-Peroxid-Kristallen aus maschinellen Kraftfeldern

2025-07-10 17:07:31

{"Xia Liang","Johan Klarbring","Aron Walsh"}

{cond-mat.mtrl-sci}

Diese Forschungsarbeit untersucht die Phasenstabilität und Transformationsvorgänge in Blei-Mischhalogen-Peroxidstrukturen mithilfe von maschinellen Lernfeldern und molecularen Dynamiksimulationen. Das Studium konzentriert sich auf drei prototypische Perowskit-Systeme: CsPbX3, MAPbX3 und FAPbX3. Die Forscher nutzten die Echtzeit-Datenbeschaffung und ein equivariantes Message-Passing-Neural-Netzpotential, um groß angelegte molekulare Dynamiksimulationen durchzuführen. Die Ergebnisse zeigen, dass die A-Stellencationen die Neigungsmuster und Phasewege stark modulieren. MA+ "verbot" die β-to-γ-Transformation in MAPbX3 durch extensive molekulare Neubildungen und Kristallrotation, während die niedrigtemperaturige Phase in FAPbX3 als Im3̄ (a+a+a+) cubische Phase voraussichtlich am besten dargestellt werden kann. Kleine Änderungen in der Halogenverteilung und -anordnung verändern die oktaedrischen Neigungskorrelationen, und segregierte Bereiche können anomale Neigungsmuster fördern, die einheitliche Phasentransformationen behindern. Diese Ergebnisse betonen das vielskalige Wechselspiel zwischen der Kationen-Umgebung und der Halogenverteilung, was eine rationale Grundlage für die Anpassung der Perowskit-Architekturen zur Verbesserung der Phasenstabilität bietet. Die Forschung nutzt maschinelle Lernfelder, um die komplexen Wechselwirkungen zwischen den Atomen in den Perowskitstrukturen zu modellieren. Die Felder werden mithilfe von Daten aus Dichtefunktionaltheorieberechnungen trainiert, was eine genaue Vorhersage der Phasenstabilität und -transformationsvorgänge in den Perowskiten ermöglicht. Die Simulationen zeigen, dass die A-Stellencationen eine entscheidende Rolle bei der Bestimmung der Phasenstabilität und -transformationsvorgänge der Perowskitstrukturen spielen. Zum Beispiel erfordert der MA+-Kation in MAPbX3 extensive molekulare Neubildungen und Kristallrotationen, um die β-to-γ-Transformation zu durchlaufen, was den Übergang schwierig macht. Im Gegensatz dazu ermöglicht der FA+-Kation in FAPbX3 einen einfacheren Übergang. Die Forschung untersucht ebenfalls den Einfluss der Halogenverteilung und -anordnung auf die Phasenstabilität und -transformationsvorgänge der Perowskitstrukturen. Die Simulationen zeigen, dass kleine Änderungen in der Halogenverteilung und -anordnung die oktaedrischen Neigungskorrelationen erheblich verändern können, was wiederum die Phasenstabilität und -transformationsvorgänge beeinflusst. Zum Beispiel kann eine Mischung aus Iod und Brom in MAPbX3 zur Bildung einer niedrigtemperaturigen Phase führen, die bei höheren Temperaturen nicht stabil ist. Die Forschung hebt die Bedeutung des Verständnisses des komplexen Wechselspiels zwischen der Kationen-Umgebung und der Halogenverteilung in Perowskiten hervor. Durch die Anpassung der Zusammensetzung und Struktur der Perowskitstrukturen ist es möglich, Materialien mit verbesserten Phasenstabilität und Leistung zu gestalten. Diese Forschung bietet einen wertvollen Rahmen für die Gestaltung und Optimierung von Perowskitmaterialien für verschiedene Anwendungen, wie zum Beispiel Solarmodule und Leuchtdioden.